近日，8455新葡萄娱集团am李晓霞和徐爱华研究团队在锰基催化剂活化过硫酸盐的高级氧化技术研究中取得进展，最新成果以8455新葡萄娱集团am为第一单位发表在工程技术和环境科学领域知名期刊ChemicalEngineering Journal (中科院一区Top，IF 15.1), Journal of Hazardous Materials (中科院一区Top，IF 13.6)和Journal of Cleaner Production (中科院一区Top，IF 11.1)上。该项工作得到了国家自然科学基金（51978542）的资助。
改性催化剂的表面结构是促进过氧单硫酸盐(PMS)活化的关键。本研究提出了一种淬火方法来有效修饰LaMnO3纳米催化剂的表面化学性质，其中淬火得到的最佳催化剂对左氧氟沙星(LEVO)具有较高的催化降解性能。实验结果表明，本征催化活性的提高与淬火引起的暴露面转变和Cu/Co离子协同效应有直接关系。同时，密度泛函理论计算(DFT)进一步揭示了上述表面结构的修饰导致d带中心上移，从而优化了PMS的吸附，使Mn位点和PMS之间的电子转移更容易，从而促进了Mn4+的还原，提高了PMS活化和LEVO降解的催化活性。该研究为控制钙钛矿金属氧化物催化剂的表面结构提供了新的思路，拓宽了淬火化学在非均相催化中的适用性。
相关成果在Chemical Engineering Journal (2023, 145343)上发表，第一作者为徐爱华教授，通讯作者为赵帅奇博士和华南理工大学丘勇才教授。论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145343。
了解氧空位(OVs)在赋予催化活性中的作用对于设计高效的高级氧化过程催化剂具有重要意义。本研究在H2(MnO-H)和N2(MnO-N)气氛下制备了不同OVs含量的MnO催化剂，并通过PMS活化研究了它们对乙酰氨基酚(ACE)的降解效率。与MnO-N和商用MnO相比，MnO-H由于具有较多的OVs而表现出最好的降解性能。密度泛函理论计算证实，与其他催化剂相比，具有更多OVs的MnO-H/PMS具有更高的催化活性、更高的吸附能、更低的功函数和更高的电子转换。MnO-H/PMS体系在pH 3.0 ~ 9.0范围内稳定，具有良好的可回收性。这项工作将提供对OVs作用的更深入的了解，并鼓励使用毒性较小的金属氧化物作为选择性降解的催化剂水体中的有机污染物。
相关成果在Chemical Engineering Journal(2023, 472, 145112)上发表，第一作者为AimalKhan博士，通讯作者为李晓霞教授。论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145112。
高锰酸钾(KMnO4)作为一种绿色无污染、低成本、使用方便的氧化剂广泛应用于水处理领域，但对一些难降解污染物处理效率较低，如何提高KMnO4的氧化降解效率是目前研究的热点。团队首先探讨了锰氧化物价态(MnO, Mn3O4, Mn2O3, MnOOH和MnO2)在活化KMnO4降解苯酚等污染物中的作用，发现MnO和Mn3O4等低价锰催化剂可被KMnO4氧化、活性较低，而在Mn2O3和MnO2等高价锰催化剂上，KMnO4可被稳定吸附，其相互作用可显著促进降解反应的效率。相关成果以在Journal of Hazardous Materials (2023, 457, 131746)上发表，第一作者为硕士研究生马璐，通讯作者为徐爱华教授。论文链接：https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2023.131746。
团队还研究了二氧化锰的晶型对KMnO4活化效率的影响，发现其活性大小遵循以下规律α-MnO2> δ-MnO2> β-MnO2> γ-MnO2，并和这些催化剂吸附KMnO4的能力直接相关。进一步使用化学探针技术等多种手段分析了吸附态KMnO4的反应机理，发现随着氧化电位的增强，其电子转移能力显著提高，但氧转移能力下降。本文可为KMnO4多相活化的研究提供新的视角。相关成果在Journal of Cleaner Production(2023, 419,138325)上发表，第一作者为硕士研究生吴青虹，通讯作者为徐爱华教授。论文链接：https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2023.138325。
